モリアーティ陣営
ウィリアム・ジェームズ・モリアーティ
声 – #斉藤壮馬、石上静香（幼少期）
本作の主人公。
元々は孤児であったが、字の読み書きができ博識で、志を同じくするアルバートに拾われ、弟と共にモリアーティ家の養子になった。その後、アルバートと共に腐敗した社会を変えるべく、手始めに自分たちを見下していた「本物のウィリアム（声 – 村中知）」を殺害して彼に成り代わった。そのため、本名は不明。
成長してからは若年ながらダラム大学で数学の教鞭をとる教授を本業とし、副業である私立相談役（コンサルタント）として市民の間の問題を解決しつつ、裏では悪に罰を与える「犯罪相談役（クライムコンサルタント）」として仲間たちを率いて暗躍している。
アルバート・ジェームズ・モリアーティ
声 – 佐藤拓也
モリアーティ家の長男。
慈善活動先の孤児院で正しく悪の道を説く孤児の兄弟に興味を持ち養子に迎え入れ、内心では『貴族』という地位に胡座をかき下級層を見下していた両親と「本物のウィリアム」、当時のモリアーティ家使用人たちを火事に偽装して屋敷ごと炎上させ殺害し、伯爵位や資産などモリアーティ家の全ての権利を手に入れた。
その後、ロックウェル伯爵家に身を寄せ、成長した後は屋敷をダラムに移し、自身はイギリス陸軍に入隊し出世を重ねる。中佐まで昇進した後、秘密情報部に新設されたMI6を任されることになり表向きは退役、ペーパーカンパニー「ユニバーサル貿易社」の取締役を隠れ蓑に、MI6指揮官”M”として活動する。
普段は大英帝国から指示される任務をこなし、その中にウィリアムからの任務を紛れ込ませているため、一部のMI6の隊員以外には国からの任務なのかウィリアムからの任務なのかは判別できない。
ルイス・ジェームズ・モリアーティ
声 – 小林千晃、東山奈央（幼少期）[7]
ウィリアムの実弟。幼いころは心臓に病を患っていたが、モリアーティ家に引き取られた際に手術を受け完治した。
成長後はアルバートに代わり、モリアーティ家領地の管理や屋敷の執務をこなす。また、眼鏡をかけ、火事の際に自らつけた右頬の火傷を隠すように髪型をアシンメトリーにしている。作戦現地にて自らナイフを手に取る時は眼鏡を外して戦う特徴がある。
実の兄であるウィリアムを強く慕っており、彼以外に笑顔を見せることは稀。
ウィリアムの作戦を完璧に遂行するために怪我をした子供を見捨てる提案をするなど、他人には冷徹な一面をのぞかせ、とりわけシャーロック・ホームズに対しては強い嫌悪感を見せる。
セバスチャン・モラン
声 – 日野聡
モリアーティ家の使用人。銃と巧みな話術を武器にウィリアムに忠誠を誓う右腕。
第二次アフガン戦争に従軍し、所属はベンガル第一工兵隊。その戦火のさなか“KIA（戦死）”し、二階級特進したこととなっている。右手首は義手。ウィリアムのためならば命を喜んで捧げるという。
一見粗暴な男に見えるが、生まれは貴族の家であるため、作戦内においては品の良い立ち振る舞いも可能。
フレッド・ポーロック
声 – 上村祐翔
モリアーティ家の使用人。昼間はモリアーティ家の花の世話をしている黒髪の無表情な青年。夜はロンドンの闇に紛れて犯罪相談を受ける、“犯罪相談役の窓口”を担当している。フレッドの存在自体が犯罪ネットワークそのものとも言われる。
運動能力も高く変装術や暗号解読にも長けている。モラン曰く、ウィリアムと同じで困っている者を見捨てておけない性格。
フォン・ヘルダー
声 – 鳥海浩輔
黒のアイマスクをした、「Q」のコードネームでMI6に所属するドイツ人の技師。Q課（quartermaster:兵器課）の課長。盲目ながらもその技術は折り紙つきで、時代の先を行く発明品を多数開発している。
アイリーン・アドラー / ジェームズ・ボンド
声 – 日笠陽子
米国出身の女優。英国にまつわるとある醜聞を知ってしまったためにMI6に命を狙われる中、交渉のためシャーロックとモリアーティ陣営の両方に接触していた。その後はウィリアムとの取引によって表向き死亡したことにしてMI6に加わり、男装して「ジェームズ・ボンド」を名乗る。
ジャック・レンフィールド
声 – 内田直哉
モリアーティ家が火事になった後、三兄弟が一時身を寄せたロックウェル伯爵家の執事。第一次アフガン戦争では”英軍にジャックあり”と敵味方から恐れられた白兵戦の英雄でもある。普段の立ち振舞いだけで、隠していたその兵士であった過去をウィリアムに看破され、貴族たる振る舞いを含めた“特別な教育”を三兄弟に施すことになる。
ホワイトチャペルにてある連続殺人が起きた後、三兄弟を頼ってモリアーティ家を訪れる。
ザック・パターソン
声 – 川島得愛
スコットランド・ヤード犯罪捜査部（CID）の警部。レストレードと同期の間柄にある。更迭されたアータートンに代わり、CID主任警部に昇格した。裏ではMI6の内通者として暗躍しており、事件やホームズたちの動きを常に監視しアルバートに報告している。「○○のよしみだ」が口癖。
シャーロック・ホームズ
声 – 古川慎
労働階級の訛った話し方をする、自称、世界でただ一人の「諮問探偵（コンサルティングディテクティブ）」。ノアティック号での事件でただ一人、事件を裏で操っている者の存在に気付き、それがウィリアムの目にとまる。
その後、ワトソンとルームシェアをすることになりある事件に巻き込まれる。事件解決後、ワトソンの手により小説“緋色の研究”として発表された。
実は、その事件はウィリアムが仕掛けたものであり、ホームズは“踏みとどまれるか”をテストされていた。本人のあずかり知らぬところでウィリアムたちが悪い貴族を殺害し、ホームズに事件を解決させ、階級社会に疑問を抱かせる彼等の計画の英雄として担がれることとなる。
ジョン・H・ワトソン
声 – 小野友樹
アフガン戦争で負傷し、送還された元軍医。ベーカー街の221Bでホームズとルームシェアをすることになる。ホームズと共に事件に巻き込まれホームズのずば抜けた推理力を目の当たりにするも、事件解決がすべてヤードの手柄になったことに憤慨し、自身が「コナン・ドイル」の筆名で事件を元にした小説を書き発表する。
ハドソン
声 – 阿澄佳奈
ホームズとワトソンが借りている部屋、ベーカー街221Bの家主。自称、永遠の17歳。
ジョージ・レストレード
声 – 小松史法
スコットランド・ヤード犯罪捜査部（CID）の警部。ヤードの中ではホームズを信頼している方の刑事。
ウィギンズ
ベーカー街で暮らすストリートチルドレンによって構成されている、ベーカー街不正規隊（ベーカーストリートイレギュラーズ）の隊長。失せ物探しや使いっ走りまでなんでもこなすホームズの手足。隊員に、バトラー、ユーリー、グリーン、スカイ、リードなどがいる。
スタッフ
原作 – 竹内良輔（構成）、三好輝（漫画）
監督 – 野村和也
シリーズ構成・脚本 – 雑破業（第1クール）、岸本卓（第2クール）
キャラクターデザイン・総作画監督 – 大久保徹
美術監督 – 谷岡善王
美術設定 – 成田偉保、天田俊貴
色彩設計 – 野田採芳子
メカニックデザイン – 常木志伸
プロップデザイン – 澤田譲治
銃器デザイン – 髙田晃
3D監督 – 熊倉ちあき
撮影監督 – 田中宏侍、髙橋文花
編集 – 植松淳一
音響監督 – はたしょう二
音楽 – 橘麻美
音楽プロデューサー – 川島麻衣
プロデューサー – 大原由子、大山礼子、前田俊博、森廣扶美、栗田ひろ子、落合翔平
アニメーションプロデューサー – 大平将史
アニメーション制作 – Production I.G[8]
製作 – 「憂国のモリアーティ」製作委員会（バンダイナムコアーツ、集英社、MBS、Production I.G、YTE、BANDAI SPIRITS）
主題歌
OPは畠中祐、EDはSTEREO DIVE FOUNDATIONによる楽曲が使用される。
「DYING WISH」
第1クールオープニングテーマ。作詞はマイクスギヤマ、作曲・編曲はRasmus Faber。
「TWISTED HEARTS」
第2クールオープニングテーマ。作詞はKOHTA YAMAMOTOとFrance AUDON、作曲・編曲はKOHTA YAMAMOTO。
「ALPHA」
第1クールエンディングテーマ。作詞・作曲・編曲はR・O・N。
「OMEGA」
第2クールエンディングテーマ。作詞・作曲・編曲はR・O・N。#憂国のモリアーティ
©竹内良輔・三好 輝／集英社・憂国のモリアーティ製作委員会
公式サイトhttps://moriarty-anime.com/
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